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鈰基材料中4f電子局域/巡游特性

文章來源:《強激光與粒子束》編輯部   時間:2020-02-18 訪問數:

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在含有f電子的鑭系和錒系金屬間化合物中,電荷、自旋、軌道、晶格等自由度的強烈耦合可導致重費米子態、磁有序、非常規超導、非費米液體行為等多種量子態。鈾、钚等材料復雜的物理和化學性質也與f電子特性及其隨外界條件的轉變具有密切聯系。f電子的局域-巡游特性是理解這些奇異量子現象的關鍵因素。重費米子CeMIn5(M= Co, Rh, Ir)家族是研究f電子局域/巡游特性及超導和磁性相互關系的重要體系。在該體系中,CeCoIn5CeIrIn5均為超導體,而CeRhIn5為反鐵磁體。此外,f電子在高溫下表現為局域的磁矩,隨著溫度的降低會逐漸與導帶電子發生相互作用,形成重的準粒子。f電子隨溫度所發生的這種局域-巡游轉變雖然已經得到動態平均場理論的證明,但是到目前為止仍未有實驗結果進行驗證。通過實驗與理論的密切配合,我們對鈰基115體系幾種母體化合物的電子結構進行了系統研究,取得了一批創新性成果。

1  首次觀測到隨著溫度的降低f電子從局域向巡游轉變的整個過程

f電子在高溫表現為局域的磁矩,此時的費米面是不包含f電子貢獻的“小”費米面,隨著溫度的降低,局域的f磁矩與導帶電子發生相互作用,形成了復合粒子,f電子與導帶電子共同參與到費米面的構建中,形成了包含f電子貢獻的“大”費米面。我們利用角分辨光電子能譜技術對CeCoIn5開展了大范圍變溫研究,發現在高溫下能帶主要是由色散較快的導帶貢獻,隨著溫度的降低,在費米能附近f電子譜重逐漸增強,在低溫形成了弱色散的雜化帶。通過與其相應的La基化合物LaCoIn5電子結構的對比,我們發現f電子對費米面的貢獻主要在布里淵區的中心處,如圖1所示。

鈰基材料中4f電子局域/巡游特性

2  揭示了鈰基115化合物在晶體場效應下劈裂產生的不同能級

4f電子材料中,f電子在自旋軌道耦合的作用下會劈裂成J=5/2J=7/2兩個能級,兩者之間的能級差大約為0.28 eV。在四方晶格環境下會發生進一步的劈裂,形成7個具有雙重簡并的態。由于這幾個能級之間的能量差較小,在實驗上較難直接觀測到。我們利用偏振光電子能譜技術在CeRhIn5體系中觀測到J=5/2劈裂產生的晶體場劈裂能級。同時在CeIrIn5中直接觀察到J=5/2J=7/2在晶體場作用下產生的7個分裂能級。

鈰基材料中4f電子局域/巡游特性

3  揭示了4f電子材料中雜化強度的微小變化如何決定體系的基態性質

       在重費米子CeMIn5(M= Co, Rh, Ir)中,CeCoIn5CeIrIn5均為超導體,僅有CeRhIn5為反鐵磁體。如何理解位于中間的Rh化合物中磁有序態的存在,是目前一個未被認知的問題。我們通過對Ce115體系的幾種化合物及母體材料CeIn3的電子結構的系統研究發現f電子與導帶電子雜化強度的大小對于體系的基態性質起著尤為顯著的作用,在CeCoIn5CeIrIn5中靠近費米能附近能帶發生了明顯的彎曲,這也是f電子與導帶電子發生雜化的明顯標志,而在CeIn3CeRhIn5中并未觀察到該種現象,如圖3所示。

鈰基材料中4f電子局域/巡游特性

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