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用于放射性廢水處理的納米復合材料研究

文章來源:《強激光與粒子束》編輯部   時間:2019-08-30 訪問數:

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隨著核技術的不斷發展和成熟,放射性核素在生產和生活中的應用越來越廣泛,尤其是在關系國計民生的軍事和能源領域,其扮演的角色尤為重要。但隨之而來的放射性污染,特別是水中的放射性污染,對環境和人類的健康產生了巨大的威脅。無機納米吸附劑具有選擇性好、耐高溫、耐輻照等優點使其被認為是最具應用前景的一類放射性廢水處理材料。但無機納米材料由于粒徑小,在水中容易形成膠體,對水體造成二次污染;并且其吸附放射性核素后需要通過離心和過濾等手段將其與水體分離開來,這在工程應用中不易實現。何艷榮、楊楊研究團隊近年來致力于研發可簡易分離的復合材料吸附劑,獲得了具有競爭性的吸附容量、穩定性好、分離性能優異的復合吸附材料,用于水體中鈾和銫的分離,取得了系列進展。

1  大尺寸的三維多孔石墨烯水凝膠用于含鈾廢水的處理

石墨烯具有較好的輻照穩定性、熱穩定性和化學穩定性,并且具有較好的鈾吸附性能。但石墨烯類材料極輕,其吸附核素后分離困難的問題限制了該材料的實際應用。本研究團隊以氧化石墨烯為原料,通過簡單的化學還原法制備了易于與水分離的石墨烯水凝膠(reduced graphene oxide hydrogel, rGOH),將其用于水體中鈾的回收取得了較好的分離效果。

用于放射性廢水處理的納米復合材料研究

從圖1(a)中可以看出,具有大尺寸結構的石墨烯水凝膠可懸浮于水體中,無需復雜設備就很容易與水體分離開來,從根本上解決了石墨烯類材料吸附核素后分離困難的問題。研究證明石墨烯水凝膠內部為連通的微米級大孔結構,含水量高達99.40%,這可使其與水中的核素能夠充分接觸,使材料具有較高的吸附效率和吸附容量[1(b),(c)]。得益于石墨烯特殊的物理/化學性質,石墨烯水凝膠表現出較好的機械強度[1(d)中硬幣重量為石墨烯自身干重的4 236],且經本研究證實,經過十次吸脫附實驗后,石墨烯水凝膠結構并無明顯變化[1(f)]。

吸附實驗表明,石墨烯水凝膠對鈾的吸附符合準二級動力學模型和Freundlich異化等溫線模型,證明鈾在石墨烯水凝膠表面的吸附為非均質表面化學吸附,化學吸附過程為吸附過程中的限速步驟。石墨烯水凝膠對鈾的最大吸附容量為134.32 mg/g,該值高于文獻報道的懸浮石墨烯的鈾吸附容量,我們認為這是由于三維凝膠結構阻止了石墨烯片層的團聚,保留了其較大的比表面積而導致的。另外值得關注的是,經過十次吸脫附實驗后,石墨烯水凝膠對鈾的吸附容量仍可達到初始值的94.76%,該數值高于文獻報道的絕大部分數值,證明本研究所獲得的石墨烯水凝膠具有良好的重復使用性能。該結果可歸因于石墨烯水凝膠大尺寸的三維結構可有效防止重復使用過程中納米材料的流失。

2  以石墨烯水凝膠為基體制備開發用于其他核素處理的功能化材料

石墨烯水凝膠對鈾具有較好的吸附性能,但對Sr、Cs等堿金屬核素并無吸附能力。然而,由于石墨烯水凝膠具有三維大孔結構和較大的比表面積,使其被作為納米顆粒的載體而在催化、能源等領域廣泛使用。本研究中,我們將普魯士藍(Prussian blue, PB)納米顆粒負載于石墨烯水凝膠的大孔結構中,實現了水體中銫的簡單分離。

用于放射性廢水處理的納米復合材料研究

從圖2(a)中可以看出,普魯士藍納米顆??扇勘回撦d于石墨烯水凝膠內部,而與此同時,石墨烯水凝膠仍然保持了其穩定的大尺寸三維結構。將該材料置于搖床中振蕩72 h后材料結構并無明顯變化[2(b)],說明其仍然具有較好的結構穩定性。值得注意的是,該材料經自然風干后會收縮成一個堅硬密實的小球,體積可縮小一百多倍[2(c),(d)],這將會大大簡化廢水處理后的廢物固化工藝。負載普魯士藍后,石墨烯水凝膠仍具有微米級的孔徑結構,普魯士藍均勻分布于石墨烯片層的表面,仍可有效保證材料的吸附效率和吸附容量[2(e),(f)]。

本研究證實,在普魯士藍/石墨烯水凝膠復合材料中,石墨烯水凝膠本身對銫并無吸附效果,普魯士藍納米顆粒起主要的吸附作用。復合材料對銫的吸附符合準二級動力學和Langmuir吸附等溫線模型,證明銫在該復合材料上的吸附為單層化學吸附過程。材料對銫的最大吸附容量為58.82 mg/g,該數值與文獻報道的分散型納米材料吸附容量相當,證明以石墨烯水凝膠作為載體實現無機納米吸附材料的簡單分離具有極好的研究價值和應用前景。

3  普魯士藍功能化的多層核殼磁性復合納米材料Fe3O4@[email protected]用于含銫廢水處理

磁性材料是解決無機納米吸附材料分離困難的又一途徑,磁性材料已被廣泛用于溶液中蛋白質、DNA、重金屬離子和有毒有機物等的分離去除。但常用的磁性納米材料如Fe3O4對核素的吸附容量很低,且在酸性溶液中不能穩定存在。針對此問題,本團隊首先在磁性Fe3O4外包覆一層惰性的碳層作為保護層,然后再以其為負載層負載了普魯士藍納米顆粒[3(a)~(d)]。研究中獲得的Fe3O4@[email protected]核殼結構復合材料具有較好的耐酸性和良好的磁性,可利用永磁鐵將其快速從溶液中分離出來[3(e),(f)]。

用于放射性廢水處理的納米復合材料研究

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